发布日期：2023-12-01
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Pb(II)作为一种常见的重金属离子极易在人体内积累，同时随着工业发展，越来越多的Pb(II)被排放到自然水体中，对人类健康和环境安全构成重大威胁。吸附技术被证明是一种高效去除水中重金属离子的技术。共价有机骨架（COFs）是一种具有可设计，原料来源广泛等优势的新兴环境功能材料，已经有研究证明了COFs能够快速去除水中的各类污染物。然而针对不同的污染物，COFs常表现出不稳定的吸附效果，而后改性能够引入针对某种污染物的特定官能团，因此后改性成为制备强针对性COFs的有效手段，但是引入同一种目的官能团时往往会产生不同的副产物基团，而副产物基团在吸附过程中的作用容易被忽略。
图1 MCOFV1、MCOFV2的合成与性能
研究者通过经典的席夫碱反应合成了两种原始COFs材料，并通过聚结反应分别向两种原始COFs上引入-COO-，由于两种原始COFs在引入-COO-的同时产生了两种不同的副产物基团，分别为**基团和硫醚基团（MCOFV1、MCOFV2，图1）。通过动力学实验（图2a），发现MCOFV1对Pb(II)的吸附相量相比于COFV1提高了11.5倍，MCOFV2对Pb(II)的吸附量相比于COFV2提高了1.6倍，并得出结论：不同的副产物基团能够对吸附过程起到不同的作用，**基团对含羧基的COFs吸附Pb(II)体现出了优良的协同吸附性能。基于吸附等温线实验可知MCOFV1的吸附量达到了75.63 mg/g（图2b）。同时，通过实验验证了MCOFV1能够在接近中性的温和pH条件下高效吸附Pb(II)离子（图2c），并且在众多杂离子影响下表现出对Pb(II)的高选择性吸附(图2d)。
图2 COFV1、COFV2、MCOFV1、MCOFV2吸附Pb(II)离子的吸附动力学(a)和等温线(b)；pH对MCOFV1吸附Pb(II)离子的影响(c)；共存阳离子对MCOFV1吸附Pb(II)离子的影响(d)
国家重点实验室王维/周双喜课题组通过采用不同方式引入相同目标基团同时引入不同潜在高效吸附基团的方式合成了两种不同的COFs材料，通过对比吸附实验和DFT计算证实了MCOFV1中**基团与-COO-共同吸附Pb(II)的协同作用。该研究获得青海省国际合作项目支持，研究成果以“Adsorption of Pb(II) on covalent organic frameworks: Overlooked sorption sites formed in the post-synthetic modification process”为题发表于《Colloids and Surfaces A》（IF=5.2，中科院2区）。课题组23级硕士研究生肖国涛与18级本科毕业生李睿为共同第一作者，朱东海和周双喜老师为论文共同作者，王维博士为通讯作者。
参考文献：Guotao Xiao, Rui Li (co-first), Donghai Zhu, Mohammadtaghi Vakili, Xingyi Zhu, Xu Liu, Shuangxi Zhou, Wei Wang*, Adsorption of Pb(II) on covalent organic frameworks: Overlooked sorption sites formed in the post-synthetic modification process, 2024, 681, 132791. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2023.132791.
