发布日期：2026-11-13
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全氟和多氟烷基物质（PFAS）因其持久性、毒性和生物累积性，是目前全球关注度较高的一类新污染物。其中，全氟辛酸（PFOA）是最典型的PFAS之一，其在地表水、废水和水源水中广泛分布。考虑到这一风险的广泛性，美国EPA设置的PFOA饮用水健康限值为4 ng/L，但全球范围内的饮用水中PFOA常被检出，且部分文献报道的浓度超过了这一限值要求。因此研究高效的PFAS控制技术具有紧迫性，实现4 ng/L目标的可靠去除技术仍然是一个技术挑战。基于多孔材料的吸附已成为水中PFAS消除的主要技术之一，其具有操作简单性和快速高效等优势。已有的研究表明，PFAS在固液界面的吸附主要来自疏水作用、氢键、静电吸引和离子交换作用等。其中，与PFAS阴离子头基之间的静电作用和离子交换作用是实现高亲和力捕获的关键。共价有机框架（COFs）作为具有原子级精确和周期性有序孔结构的结晶多孔材料，COFs通过分子水平设计实现对骨架拓扑结构、孔几何结构和化学功能的特殊控制，有望实现基于高密度亲和位点的构筑，实现对水中低浓度PFAS的有效捕获。
图1 COFs的结构. (a) TTA-TAPT-COF与TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻的合成示意图；(b) TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻的AA堆叠结构俯视图；(c) 孔道内壁上‑N⁺Me₃阳离子对的结构示意图；(d) TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻的STEM‑iDPC图像（比例尺：10 nm）。
青海大学国家重点实验室王维研究员联合新加坡国立大学江东林教授团队报道了一种通过几何失配拓扑设计策略开发的阳离子COFs，该策略首先制备得到保留活性醛基的TTA‑TAPT‑COF，其次通过后修饰在孔道内构筑密集排列的季铵协同结合位点，制备出的TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻实现了对环境浓度下PFOA的有效吸附去除。结果表明，TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻材料对PFOA具有快速的吸附动力学、高捕集效率、优异的再生和循环使用性。PFOA的浓度可在摇瓶吸附和连续流吸附处理中降至4 ng/L以下。值得注意的是，TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻在3到9的pH范围内保持稳定的PFOA吸附去除效率，也能耐受共存干扰物的影响；此外，TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻在NaCl、CaCl2、MgCl2和Na2SO4等盐浓度中表现出较强的离子耐受性，以保持较高的吸附去除效率，具有在实际水环境中稳定吸附PFOA的应用潜力。进一步的实验表明了TTA-TAPT-COF-N+Me3Cl⁻对其它多种PFAS具有较好的吸附去除效果。
本研究的策略，即醛官能团的周期性保留，然后在有序多孔框架内构建相邻的季铵基团位点，创建了针对PFAS具有协同吸附作用的活性功能位点，为高效捕获低浓度PFAS污染物的多孔材料设计提供了一个具有潜在价值的新策略。本研究得到了国家自然科学基金、青海大学生态学一流学科创新研究项目、西部之光青年学者和新加坡教育部项目资助。
研究成果以“Covalent Organic Frameworks for Exceptional Removal of PFAS from Water”为题发表于化学领域权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF=17）。
文章DOI：doi.org/10.1002/anie.6005895
