发布日期：2023-01-17
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城镇工业化进程的加快，为人们创造高水平生活的同时也带来了环境污染问题。其中，水体中重金属污染使人们对水环境安全的关注度增加，尤其是水中汞的污染，汞不仅对人体产生神经性伤害，还可能造成人体器官损伤。因此，水体中汞去除一直是热点研究领域，而传统的吸附剂对其去除效果和选择性差。近年来，由于共价有机骨架材料（COFs）具有前设性和可调性，将COFs材料应用于水环境修复具有一定的潜力。
图1 后改性COFs合成路线图
近日，国家重点实验室王维/周双喜课题组开发出了两种高效吸附和选择性去除水体中Hg(II)的COFs材料。课题组利用巯基与Hg(II)的特异性螯合作用，采用后改性技术将不同巯基支链成功嫁接到COFs基体上。试验结果表明，两种改性COFs材料对水中Hg(II)的吸附量分别达到586.3和535.5 mg/g，并且在3小时内达到吸附平衡；两种改性COFs对Hg(II)均表现出优异的选择性和稳定的再生性。
图2 共存体系中COFs吸附两种种污染物的特性
课题组利用双元阴阳离子混合体系探究Hg(II)和双氯芬酸钠（DCF）之间的相互作用。实验结果表明，吸附在COFs上Hg(II)或DCF均会对溶液中共存的另一种物质表现出促进吸附的现象；理论计算发现，混合吸附质体系中两种吸附质与COFs吸附过程的结合能低于单一吸附质与COFs吸附过程的结合能，即吸附在COFs上的离子可形成新的二次活性吸附位点，用于吸附溶液中共存的异性离子。因此，课题组提出新的微观协同吸附机理（图3）。
图3 协同吸附机理
该研究获得青海省国际合作项目（No. 2021-HZ-809）和青海大学青年基金项目（No. 2021-QGY-1）的资助，研究成果于2023年1月7日以“Post-synthetic thiol modification of covalent organic frameworks for mercury(II) removal from water”为题发表在中科院环境科学与生态学领域一区期刊Environmental Science and Ecotechnology（IF=9.37）上。
参考文献：Wei Wang, Minjuan Gong, Donghai Zhu, Mohammadtaghi Vakili, Zahra Gholami, Huanhuan Jiang, Shuangxi Zhou, Han Qu. Post-synthetic thiol modification of covalent organic frameworks for mercury(II) removal from water. Environmental Science and Ecotechnology, https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100236.
