发布日期：2022-10-19
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近年来，环境问题成为全球的热点问题，尤其是毒性较强的重金属废水。研究发现六价铬的毒性是三价铬的500倍。尽管吸附技术的应用最广泛，但传统吸附剂（如活性炭和树脂）存在吸附性能低、选择性差等缺点，限制了其应用。共价有机骨架（COFs）材料具有比表面积大，耐极端环境，可调控性强，可接枝官能团等优点，被广泛应用于储能、传感器、吸附等领域。课题组设计并合成了两种COFs材料（图1），并研究二者对Cr（VI）的吸附特性和机理。
图1. 共价有机骨架材料合成路线图
图2. 两种COFs在不同浓度Cr条件下的吸附量对比
课题组发现亲和性官能团羟基在共价有机骨架材料（COFs）上的分布不同对水体中的六价铬的吸附量表现出明显的差异性。如图2所示，低浓度Cr（VI）溶液，邻位羟基共价有机骨架材料（COF1）表现出高吸附量；而在高浓度Cr（VI）溶液时，对位羟基共价有机骨架材料（COF2）则表现出更高的吸附量。pH实验发现溶液pH值对Cr（VI）的吸附过程表现出不同程度的促进或抑制作用。偏酸性环境，Cr（VI）的去除得到促进，而碱性条件下则被抑制，主要由于羟基在酸性条件下的质子化作用，促进了阴离子（HCrO4-）的吸附；而碱性条件下，溶液中氢氧根离子（OH-）的抑制作用，导致阴离子（CrO42-）很难被COFs捕获，导致其吸附性能降低，依此提出两种材料对Cr（VI）的吸附机理（图3）。
图3. 共价有机骨架材料吸附机理图
国家重点实验室朱东海课题组设计并成功合成空间结构分布不同的两种羟基共价有机骨架材料（COFs），探究其空间构效与吸附量之间的关系。该研究获青海省科技厅（2020-ZJ-934Q）和国家自然科学基金项目（21868030）资助，研究成果与2020年5月5日以Highly efficient and selective removal of Cr(VI) by covalent organic frameworks: Structure, performance and mechanism发表于Colloids and Surfaces A：Physicochemical and Engineering Aspects（IF=5.518）。
文章doi： 10.1016/j.colsurfa.2020.124910
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2020.124910
